Actul de donație a inclus şi casa în care a locuit colecționarul, construită după planurile arhitectului C.D. Galin pentru a servi atât ca locuință, dar şi ca spațiu de expunere a operelor de artă. Colecția era deschisă pentru amatorii de artă o zi pe săptămână încă din 1942, an în care casa a fost terminată. Construcția a fost extinsă ulterior, în 1957, cu scopul de a lărgi spațiul de expunere. Muzeul Zambaccian a fost inaugurat în martie 1947, iar pentru eforturile şi generozitatea sa colecționarul a fost decorat de către Regele Mihai. Colecția se distinge în special prin calitatea deosebită a lucrărilor de artă românească. Acestea oferă o imagine sintetică a evoluției artei româneşti, din a doua jumătate a secolului XIX până la mijlocul secolului următor. În patrimoniul muzeului se află picturi semnate de Nicolae Grigorescu, Ioan Andreescu, Ştefan Luchian, Jean Al. Steriadi, Gheorghe Petraşcu, Nicolae Tonitza, Nicolae Dărăscu, Theodor Pallady, Iosif Iser, Corneliu Baba, Alexandru Ciucurencu, Horia Damian, Alexandru Padina, Ion Ţuculescu. Deşi restrânsă, selecția de sculptură include lucrări ale unor mari maeştri: Dimitrie Paciurea, Oscar Han, Corneliu Medrea, Ion Jalea, Constantin Brâncuşi Din colecția de artă românească se remarcă lucrările: Iarna la Barbizon de Andreescu, Intrarea în pădurea Fontainebleau de Grigorescu, pânzele Trandafiri albi şi Lăutul de Luchian, Capul de copil de Brâncuşi sau Portretul lui Zambaccian de Corneliu Baba. O atracție importantă a muzeului o reprezintă sala unde sunt expuse cele 19 pânze aparținând maeştrilor şcolii ranceze: Delacroix, Corot, Renoir, Sisley, Pissarro, Cézanne, Picasso, Matisse, Bonnard, Utrillo, Marquet, Laprade, Campigli. Zambaccian era un mare admirator al impresioniştilor şi deosebit de mândru de colecția sa de artă franceză – care reprezintă cea mai substanțială grupare de pictură franceză din această perioadă dintr-o colecție românească. Din aceasta fac parte: un Portret de fată de Cézanne – o operă mai puțin cunoscută a artistului dar de bună calitate, Pod peste Sena de Alfred Sisley, un Portret de fată de Pissarro, două mici pânze din ultima perioadă a lui Auguste Renoir (Nud, Femei la scăldat). Lui Zambaccian i se datorează prezența singulară în colecțiile româneşti a unei lucrări de Picasso, a unui Derain şi a două peisaje de Utrillo. Matisse, colegul de generație şi prietenul lui Theodor Pallady, este prezent în colecție cu un Nud în atelier de dimensiuni relativ mari, o lucrare al cărei rapel în creația lui Pallady este evident.